Quantendynamische Untersuchungen zu Umgebungseffekten in Ladungs- und Energietransferprozessen

• Antragsteller: Professor Dr. Volker Engel
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung von 2012 bis 2019
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 207601309

Ziel unserer Untersuchungen ist es, durch eine systematische Variation des Einflusses einer Umgebung auf (1) Transferprozesse und (2) lineare/nicht-lineare Spektren, zu einem tieferen Verständnis komplexer intra- und intermolekularer Dynamik in angeregten Zuständen molekularer Aggregate zu gelangen.Ein Schwerpunkt liegt auf der Dimer-basierten Beschreibung von Exzitonen-Trappingprozessen, welche von entscheidender Bedeutung für die Effizienz von Bauelementen der organischen Photovoltaik und Opto-Elektronik sind. Dieser in der ersten Förderperiode entwickelte Ansatz soll auf weitere Systeme angewandt werden, um zu untersuchen wie generell die gefundenen Mechanismen sind. Als wesentliche Erweiterung ist es unser Ziel, ein genaues Bild der konkurrierenden intra-Dimer Relaxationsdynamik und des inter-Dimer Energietransfers zu entwickeln.Die Trapping-Prozesse innerhalb einer Dimer-Einheit stehen in direktem Zusammenhang zur Lokalisierung von Anregungsenergie auf Untereinheiten im Aggregat und zu nicht-adiabatischen Übergängen zwischen angeregten Zuständen. Aspekte wie den dissipationsgetriebenen Ladungsoder Energietransfer oder die Annihilation von Exzitonen, gilt es mithilfe der zugrundeliegenden Quantendynamik zu charakterisieren.Ein weiteres Ziel ist es, die Berechnung von zweidimensionalen vibronischen Spektren voranzutreiben. Dies bezieht sich sowohl auf die Einbeziehung verschiedener Schwingungsfreiheitsgrade als auch auf die Erhöhung der Aggregatgröße. Ein zentraler Aspekt ist die Kopplung von kohärenter Elektronen- und Kernbewegung und deren Beeinflussung durch ein Bad.

• DFG-Verfahren: Forschungsgruppen
• Teilprojekt zu: FOR 1809: Lichtinduzierte Dynamik in molekularen Aggregaten