Ta3N5 nanotubes and -rods: doping, band-gap engineering and stabilization (co-catalysis)

• Antragsteller: Professor Dr. Patrik Schmuki
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung ; Herstellung und Eigenschaften von Funktionsmaterialien
• Förderung: Förderung von 2012 bis 2020
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 221381263

Das beantragte Projekt befasst sich mit der solar-basierten Photoelektrolyse von Wasser unter Verwendung von vielversprechenden, hochaktiven Halbleitermaterialien in 1-dimensionaler Form als Lichtabsorber und Energiewandler um Wasserstoff und Sauerstoff direkt aus Wasser zu gewinnen. Photoanoden bestehend aus 1-dimensional strukturiertem X:Ta3N5 (X: Dotierung) werden als neue Kategorie von Photokatalysatoren untersucht. Wegen seiner vergleichsweise geringen, für die Absorption von Sonnenlicht passenden Bandlücke (~2.1 eV) und zur Wasserspaltung geeigneten Bandkanten wird Ta3N5 als Basis für weitere Modifikationen dienen. Eine wichtige Innovation dieses Projekts wird die Entwicklung von ideal strukturierten und dotierten Ta3N5 Nanoröhren bzw. -stäben sein, welche durch Dotierung des Gesamtmaterials und durch auf ihrer Oberfläche immobilisierte Katalysatoren zum Erreichen drastisch erhöhter Effizienzen modifiziert werden. Die hierbei verwendeten Nanostrukturen werden in einem kostengünstigen, anodischen Selbstorganisationsprozess oder durch hydrothermale Synthese gewonnen. Diese Nanoröhren und Nanostäbe besitzen die inhärenten Vorteile einer großen Oberfläche, eines gerichteten Ladungstransports, Dimensionen in der Größenordnung der Diffusionslänge von Ladungsträgern und der Möglichkeit, Dotierungselemente in-situ in das Material einzubinden (Bandlückenmodifikation). Ein zusätzlicher Aspekt des Projekts ist die Verminderung der Photokorrosion. Dazu werden die X:Ta3N5 Strukturen mit neu entwickelten Ladungstransferkatalysatoren dekoriert, u.a. mit geschichteten NiFe-Hydroxidlagen. Vor kurzem entwickelte unsere Gruppe einen Ansatz zur Produktion einer Ta3N5-Nanostruktur welche mit einem geeigneten Katalysator dekoriert war und konnte so eine Verzehnfachung der Effizienz der Wasserspaltung erreichen. Des weiteren wurde in ersten erfolgreichen Experimenten gezeigt, dass durch W-Dotierung die Bandlücke des Materials auf ~1.75 eV verkleinert werden kann. Diese vorläufigen Ergebnisse werden im Rahmen dieses Projekts systemtisch vertieft, indem die Eigenschaften des Materials in Abhängigkeit des Wachstums der Morphologie, der Dotierung und Selbstorganisation der Nanoröhren bzw. -stäbe sowie der Stabilisierung durch neuartige Co-Katalysatoren untersucht werden.

• DFG-Verfahren: Schwerpunktprogramme
• Teilprojekt zu: SPP 1613: Regenerativ erzeugte Brennstoffe durch lichtgetriebene Wasserspaltung: Aufklärung der Elementarprozesse und Umsetzungsperspektiven auf technologische Konzepte
• Kooperationspartner: Dr. Fabio Dionigi