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Zeit- und ortsaufgelöste optische Spektroskopie an MoS2-Monolagen

Fachliche Zuordnung Experimentelle Physik der kondensierten Materie
Förderung Förderung von 2013 bis 2017
Projektkennung Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 226466488
 
Erstellungsjahr 2018

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Die Untersuchung zweidimensionaler Kristallstrukturen, die mittels Exfoliation aus van-der-Waals-gebundenen Volumenkristallen hergestellt werden können, ist ein rapide wachsendes Forschungsgebiet. In den vergangenen Jahren waren die Übergangsmetall-Dichalcogenide (ÜMDs) neben Graphen die am intensivsten untersuchten Materialien, mit faszinierenden Eigenschaften wie einer im Limes der Monolage direkten Bandlücke, extrem hoher Exzitonen-Bindungsenergien und einer Kopplung der Spin- und Valley-Freiheitsgrade. Beim direkten Vergleich von per chemical vapor deposition hergestellten, großflächigen MoS2-Filmen mit mechanisch exfolierten MoS2-Flocken konnten wir charakteristische Unterschiede der optischen Qualität und der Kopplung an das Substrat nachweisen. Mechanisch exfolierte Flocken zeigen deutlich geringere Linienbreiten als CVD-Filme und sind damit für optische Spektroskopie zur Untersuchung fundamentaler Materialeigenschaften besser geeignet, jedoch erfordern viele komplexere Spektroskopietechniken großflächige Proben auf spezifischen Substraten. Durch die Optimierung eines Trocken-Transfer-Prozesses konnten wir gezielt ÜMD-Monolagen mit typischen Kantenlängen von mehr als 100 µm definiert auf beliebige Substrate aufbringen. Diese Proben wurden in unserer eigenen Arbeitsgruppe und in Kooperationen mit anderen Arbeitsgruppen für zeitaufgelöste Kerr-Spektroskopie, THz-Pump-Probe-Spektroskopie und kohärente 2D-Spektroskopie genutzt. Neben MoS2 konnten wir so auch WS2 und die Diselenide MoSe2 und WSe2 mit verschiedenen optischen Spektroskopie-Techniken untersuchen. In WS2-Monolagen konnten wir in Tieftemperatur-Photolumineszenz-Messungen neben Exzitonen auch geladene Exzitonen (Trionen) und Biexzitonen nachweisen und eine Aufspaltung der Trionen-Emission aufgrund der spezifischen Bandstruktur von WS 2 beobachten. Ein weiterer Schwerpunkt unserer Untersuchungen war die Valley-Physik in ÜMD-Monolagen. Durch zirkular polarisierte, resonante Anregung kann gezielt eine exzitonische Valley-Polarisation erzeugt werden. Mit zeitaufgelöster Kerr-Spektroskopie konnten wir zeigen, dass ein Großteil dieser Valley-Polarisation in WS2- Monolagen in wenigen Pikosekunden abklingt, ein Bruchteil jedoch durch Bildung von dunklen Exzitonen über Hunderte von Pikosekunden beobachtbar bleibt. Ein direkter Vergleich von WS 2 mit WSe2 und MoS2 zeigte, dass diese dunklen Exzitonen aufgrund der Spin-Aufspaltung im Leitungsband in den Wolfram-basierten ÜMDs auftreten, in MoS2 jedoch nicht. In Experimenten am Hochfeld-Labor Nijmegen konnten wir die Energie-Entartung der Valleys in WS2-Monolagen durch hohe Magnetfelder aufheben, den exzitonischen g-Faktor bestimmen und über den diamagnetischen Shift der Exzitonen-Emission den Bohr-Radius extrahieren. Zusätzlich konnten wir die Vorzugsachse der valleykohärenten PL-Emission manipulieren und eine Valley-Kohärenzzeit von etwa 250 fs extrahieren. Neben ÜMD-Monolagen haben wir auch künstliche Bilagen und ÜMD-Heterostrukturen untersucht. Verschiedene Kombinationen von ÜMD-Monolagen resultieren in einem Typ-II-Bandverlauf der Heterostruktur, der zu einer räumlichen Trennung von Elektronen und Löchern in benachbarte Lagen führt. Diese Elektron-Loch-Paare sind noch immer Coulomb-gebunden und bilden Interlagen-Exzitonen. Aufgrund der räumlichen Trennung zeigen diese Interlagen-Exzitonen (IEX) um viele Größenordnungen längere Lebensdauern als Exzitonen in ÜMD-Monolagen. Wir konnten die Dynamik der IEX in zeitaufgelösten PL-Messungen beobachten und Hinweise für Diffusion und dipolare Exziton-Exziton-Wechselwirkung finden. Aufgrund der Bandstruktur der ÜMDs mit den Bandextrema an den Rändern der Brillouin-Zone ergibt sich bei ÜMD-Heterostrukturen ein neuer Freiheitsgrad, die relative Orientierung der Kristallachsen der Lagen zueinander (twist angle). In Messungen am Hochfeld-Labor Nijmegen konnten wir zeigen, dass bei geschickter Wahl des twist angles die optisch aktiven IEX-Übergänge Intervalley-Übergänge sind. Durch dieses gezielte Design der Heterostruktur konnten wir einen effektiven IEX-g-Faktor gIEX=-15 erzielen, der etwa viermal größer als der g-Faktor von Monolagen-Exzitonen ist und eine nahezu vollständige Valley-Polarisation von Interlayer- Exzitonen in ausreichend großen Magnetfeldern erlaubt.

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