Elektronendynamik ultraschneller Energietransfer-Prozesse zwischen Quantenpunkten induziert durch langreichweitige Elektronenkorrelation

• Antragstellerin: Professorin Dr. Annika Bande
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung von 2013 bis 2017
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 242916180

Seit einigen Jahren sind ultraschnelle Energietransfer-Prozesse in Clustern von Atomen und Molekülen, die durch langreichweitige Elektronenkorrelation induziert werden, ins Zentrum der Aufmerksamkeit von Theoretikern und Experimentatoren gerückt. Als erster Prozess dieser Art ist der interatomare Coulomb-Zerfall (interatomic Coulombic decay, ICD) entdeckt worden, bei dem ein elektronisch angeregtes Molekülkation in seinen Grundzustand relaxiert, während ein Nachbarmolekül ionisiert wird. Seitdem sind viele Variationen von ICD in klassischen atomaren und molekularen Systemen untersucht worden. 2011 habe ich mit meiner ersten Arbeit zum ICD-Prozess in Quantenpunkten (quantum dots, QDs) die Übertragung der Energietransfer-Prozesse auf neuartige Halbleitermaterialien eingeleitet. In der dabei etablierten Methodik, auf der auch dieses Projekt aufbaut, wird den geladenen QDs ein Modellpotenzial nach der effektive Massennäherung (effective mass approxiamtion, EMA) zugrunde gelegt, das ein hohes Maß an Generalität für verschiedene Arten von QDs besitzt. Ich habe mich weiterhin durch den konzeptionell neuen Einsatz einer antisymmetrischen Modifikation der hochkorrelierten multi-configuration time-dependent Hartree (MCTDH)-Methode zur erstmaligen Berechnung der Elektronendynamik eines langreichweitigen Energietransfers wie ICD profiliert, die die genaue Kenntnis der auf dem gesamten Konfigurationsraum - einschließlich des Kontinuums - definierten Wellenfunktion zu jedem Zeitpunkt bietet und durch den natürlichen Einsatz optischer Pulse und streuender Elektronen komplettiert wird. Diese Vorgehensweise stellt somit eine optimale Grundlage für die Vorhersage von ICD und verwandten Phänomenen in QDs dar.In diesem Projekt wird angestrebt, das bestehende Methodenportfolio so zu erweitern, dass zügig, flexibel und verbindlich Vorhersagen zu Elektronen- und Energietransfer-Prozessen in experimentell realisierbaren Anordnungen verschiedener Typen von QDs gemacht werden können. Dazu wird das Modell mit der dynamischen Beschreibung von Phononen und Exzitonen verheiratet und auf die Vielfalt realistischer QD-Geometrien verallgemeinert. Elektrische Felder verschiedener Form und Stärke zur optischen Kontrolle von Energietransferprozessen werden erprobt. Die Anzahl korrelierter Elektronen in QDs wird sukzessive gesteigert, was den Übergang von MCTDH zu effizienteren, möglicherweise Gauss-basierten Elektronendynamik-Methoden erfordert. So ist der Grundstein für die allgemeine elektronendynamische Behandlung ultraschneller, langreichweitiger Elektronen- und Energietransferprozesse in realistischen Anordnungen von QDs - und darüber hinaus Atomen und Molekülen - gelegt. Auf Basis der hier geplanten Arbeiten ist es zudem möglich, die technologische Nutzung vom interatomaren Elektroneneinfang (interatomic Coulombic electron capture, ICEC) zur Erzeugung langsamer Elektronen von ICD in Infrarot-Photodetektoren usw. zu begründen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen