Elektronendynamik ultraschneller Energietransfer-Prozesse zwischen Quantenpunkten induziert durch langreichweitige Elektronenkorrelation
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Quantenpunkte (QDs) bestehen aus einem halbleitenden Material und haben eine Größe von unter 100 nm, die ihnen atom-ähnliche, gequantelte Eigenschaften verleiht. Sie können beispielsweise resonant durch ein charakteristisches Photon elektronisch angeregt werden oder ebenso resonant diese Energie übertragen. Beide Beispielprozesse sind im interatomaren Coulomb-Zerfall (ICD) relevant, der im vorliegenden Projekt für QD-Paare untersucht wurde. Erst kurz vor Projektbeginn war QD-ICD mit Elektronendynamik-Rechnungen mit antisymmetrisiertem MCTDH (multiconfiguration time-dependent Hartree) und mit komplexer Skalierung postuliert worden. Die hier durchgeführten Arbeiten dienen dazu, die getroffenen Vorhersagen zu konsolidieren, zu erweitern und zu spezifizieren. Wir konsolidierten unsere bisherigen Vorhersagen, indem wir eine klassische Formulierung für den Einfluss von Gitterschwingungen (Phononen) in die MCTDH-Rechnungen integrierten, der unsere über die Literatur begründete These stützt, dass Phononen-Prozesse keine Konkurrenz zu ICD darstellen. Weiterhin nutzten wir eine numerische Lösung zu einer Zustands-aufgelösten Dynamik als komplementaren Referenz-Ansatz zu MCTDH und letztlich erweiterten wir die Analysen, so dass wir nun in der Lage sind, die Besetzung aller beteiligter Ein- und Zweielektronen-Zustände zu jeder Zeit genau anzugeben. Wir erweiterten das Forschungsthema in vier Richtungen. Erstens wurde ein verwandter Elektroneneinfang-Prozess, ICEC (EC = electron capture), in QDs genau analysiert. Zweitens konnten wir, nach technischen Verbesserungen unserer Rechnungen, ICD und ICEC für eine Serie von geometrisch veränderten QD-Anordnungen berechnen und hier sogar, drittens, für gänzlich andere QD-Fabrikate. Davon sind selbst-organisierte QDs hervorzuheben, die ggf. leichter für die experimentellen Umsetzung zu Verfügung gestellt werden konnen. Die vierte, und hier dominierende Erweiterung war um die Laserkontorolle von ICD, wobei als zentraler Aspekt der Einfluss von Pulsfokus und -stärke auf die u. U. kompetitiven Multiphotonen- und direkten Ionisationsprozesse untersucht wurde. Wir spezifizierten basierend auf unseren erweiterten Einsichten am Ende sowohl die optimale Geometrie und als auch die optimale Laserinitiation von QD-ICD.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Interatomic Coulombic electron capture in atomic, molecular, and quantum dot systems, EPJ Web Conf. 84 (2015) 07002
A. Bande, F. M. Pont, K. Gokhberg, L. S. Cederbaum
(Siehe online unter https://doi.org/10.1051/epjconf/20158407002) - Electron-Correlation Driven Capture and Release in Double Quantum Dots, J. Phys.: Condens. Matter. 28 (2016) 075301
F. M. Pont, A. Bande, L. S. Cederbaum
(Siehe online unter https://doi.org/10.1088/0953-8984/28/7/075301) - Geometrical Control of the Interatomic Coulombic Decay Process in Quantum Dots, J. Comput. Chem. 37 (2016) 2249
P. Dolbundalchok, D. Peláez, E. F. Aziz, A. Bande
(Siehe online unter https://doi.org/10.1002/jcc.24410) - Strong Field Control of the Interatomic Coulombic Decay Process in Quantum Dots, Chem. Phys. 482 (2017) 135
A. Haller, Y.-C. Chiang, M. Menger, E. F. Aziz, A. Bande
(Siehe online unter https://doi.org/10.1016/j.chemphys.2016.09.020)
