Globale Optimierung reaktiver Kraftfelder

• Antragsteller: Professor Dr. Bernd Hartke
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation ; Anorganische Molekülchemie - Synthese, Charakterisierung ; Organische Molekülchemie - Synthese, Charakterisierung
• Förderung: Förderung von 2013 bis 2018
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 245894149

Die Dynamik großer Molekülansammlungen von mehreren Billionen Atomen kann über mikroskopisch lange Zeiträume (bis in den Millisekundenbereich) simuliert werden, wenn die Bewegungen der Atome in oft sehr guter Approximation mit klassischer Mechanik behandelt werden und die Kräfte zwischen den Atomen dabei einfachen Modellfunktionen (Kraftfeldern) entnommen werden. Vor allem im Bereich der Biochemie wurden dafür in den letzten Jahrzehnten mehrere Standardkraftfelder etabliert, die die Simulation vollständiger Proteine in wäßriger Lösung erlauben, aber keine chemischen Reaktionen zulassen (Bruch oder Bildung chemischer Bindungen). Die breite Verwendung dieser Kraftfelder hat dazu geführt, dass man sogar in Expertenkreisen dem falschen Vorurteil begegnet, Kraftfeldsimulationen könnten tatsächlich keine chemischen Reaktionen darstellen. Dafür gibt es jedoch keinen prinzipiellen Grund. Tatsächlich existieren auch einige reaktive Kraftfelder in der chemischen Literatur, fristen dort jedoch ein Nischendasein. Ein Hauptgrund dafür ist, dass reaktive Kraftfelder komplexer sind als nicht-reaktive und deutlich mehr anzupassende Parameter enthalten. Die für den erfolgreichen Einsatz nötige Anpassung des Kraftfelds an Referenzdaten wird dadurch zu einem hochkomplizierten Optimierungsproblem mit extrem vielen Optima höchst unterschiedlicher Qualität. Bei der Verwendung traditioneller Optimierungsverfahren ist daher sehr viel Arbeit und Erfahrung nötig, um von schlechten zu wenigstens etwas besseren Parametersätzen vorzudringen.Moderne globale Optimierungsverfahren sind jedoch für solche Probleme prädestiniert. Daher wollen wir in diesem Projekt unsere langjährige Erfahrung mit genetischen/evolutionären Algorithmen nutzen und diese auf die globale Optimierung reaktiver Kraftfelder anwenden. Erste Vorstudien an Testfällen zeigen nicht nur, dass dies tatsächlich möglich und erfolgreich ist, sondern dass sich dabei triviale Parallelisierungsmöglichkeiten auf mehreren Ebenen ergeben. Derartige Optimierungsrechnungen werden also von modernen, massiv parallelen Computerarchitekturen stark profitieren können.In diesem Projekt untersuchen wir daher die realistische und allgemeine Anwendbarkeit genetischer/evolutionärer Algorithmen zur globalen Parameteroptimierung reaktiver Kraftfelder, mit Referenzdaten auf mehreren Niveaus (bis hin zu hochgenauen ab initio-Elektronenstrukturdaten), für mehrere reaktive Kraftfeldtypen und für mehrere reale, chemische Systeme. Die aus dieser Entwicklungsarbeit resultierenden Optimierungsroutinen und -protokolle wollen wir der Nutzergemeinde zur Verfügung stellen, sowohl als flexibles Einzelprogramm als auch eingebettet in quantenchemische Standardpakete. Dies erlaubt den Anwendern, für ihre speziellen chemischen Reaktionen spezifische und damit hochgenaue reaktive Kraftfelder halbautomatisch selbst zu generieren und diese dann in großskaligen Moleküldynamikrechnungen anzuwenden.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen