Adsorption von Bindungspeptiden an ZnO - Quantitatives Verständnis organisch-anorganischer Wechselwirkungen

• Antragsteller: Professor Dr.-Ing. Lucio Colombi Ciacchi; Dr. Dirk Rothenstein
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung ; Herstellung und Eigenschaften von Funktionsmaterialien
• Förderung: Förderung von 2017 bis 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 396924328

• Erstellungsjahr: 2023

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Dieses Projekt hat die komplexe Beziehung zwischen anorganischen Oberflächen und bioorganischen Peptiden erforscht, wobei der Fokus auf den Bindungsmechanismen zwischen Peptiden und Zinkoxid (ZnO) lag. Unser kombinierter experimenteller und theoretischer Ansatz hat wertvolle Erkenntnisse und Ergebnisse erbracht, die von wissenschaftlichem und technologischem Interesse sind. Peptide, die an Metalloxide wie Zinkoxid binden, können für eine breite Palette von Anwendungen genutzt werden, wie z.B. die Funktionalisierung anorganischer Oberflächen, die Vermittlung von Biokompatibilität bei Implantaten, die Erleichterung der bioinspirierten Synthese von Materialien und die Bindung von Biokomponenten auf anorganischen Oberflächen. Ein tiefes Verständnis der spezifischen und allgemeinen Bindungsmechanismen ist entscheidend für das gezielte Design von Peptiden für diese Anwendungen. Dazu wurden Peptide mit einer hohen Bindungsaffinität zu einkristallinem, nichtpolaren (10-10) ZnO-Oberflächen mittels der Phagen-Display Methode selektiert. Die Forschung erstreckte sich weit über die bloße Identifikation hinaus und umfasste die Spezifität und Selektivität dieser Bindungspeptide. Dazu wurden die Bindungspeptide mit Bindungspeptiden von verwandten und unterschiedlichen Substraten verglichen. Diese vergleichende Analyse ermöglichte es uns, subtile Unterschiede und Gemeinsamkeiten in den Bindungsmustern zu erkennen. Um die Einordnung unserer Ergebnisse in den breiteren wissenschaftlichen Kontext zu erleichtern, haben wir eine umfassende theoretische und experimentelle Charakterisierung der Bindungspeptide und Mechanismen durchgeführt. Eine anspruchsvolle Modellierung von Peptidkonformationen unter dem Einfluss von Lösungsmitteln und die Untersuchung von Substratoberflächeneigenschaften wurden durchgeführt und durch experimentelle Untersuchungen verifiziert. Wir verwendeten eine Vielzahl von theoretischen, optischen, spektroskopischen und biologischen Methoden, um die molekularen Wechselwirkungen zwischen Peptiden und ZnO aufzuklären. Besonders erwähnenswert ist, dass die experimentellen Daten und die Simulationsergebnisse außergewöhnlich gut übereinstimmten und ein tiefes Verständnis der Bindungsmechanismen ermöglichen. Unsere Bewertung der Bindungspeptide ist sowohl qualitativ als auch quantitativ, was eine solide Grundlage für zukünftige Forschung und Anwendungen schafft. Diese Ergebnisse eröffnen die Möglichkeit eines rationalisierten Verständnisses von Wechselwirkungen zwischen Peptiden und anorganischen Materialien und bieten vielversprechende Aussichten für Kommerzialisierungsmöglichkeiten. Der Abschluss dieses Projekts markiert einen bedeutenden Schritt zur Nutzung dieser Wechselwirkungen für wissenschaftliche und angewandte Zwecke.

Projektbezogene Publikationen (Auswahl)

• Binding affinities and adhesion phenomena of binding peptides at the interface to zinc oxide, PhD Dissertation, University of Bremen, November 2018.
  M. Michaelis
  
• Impact of the Conformational Variability of Oligopeptides on the Computational Prediction of Their CD Spectra. The Journal of Physical Chemistry B, 123(31), 6694-6704.
  Michaelis, M.; Hildebrand, N.; Meißner, R. H.; Wurzler, N.; Li, Z.; Hirst, J. D.; Micsonai, A.; Kardos, J.; Delle, Piane M. & Colombi, Ciacchi L.
  
• Platform for Screening Abiotic/Biotic Interactions Using Indicator Displacement Assays. Langmuir, 35(44), 14230-14237.
  Michaelis, Monika; Fayyaz, Aneeqa; Parambath, Mithun; Koeppen, Susan; Ciacchi, Lucio Colombi; Hanley, Quentin S. & Perry, Carole C.
  
• Lessons from a Challenging System: Accurate Adsorption Free Energies at the Amino Acid/ZnO Interface. Journal of Chemical Theory and Computation, 17(7), 4420-4434.
  Michaelis, Monika; Delle, Piane Massimo; Rothenstein, Dirk; Perry, Carole C. & Colombi, Ciacchi Lucio
  
• Identification of the First Sulfobetaine Hydrogel‐Binding Peptides via Phage Display Assay. Macromolecular Rapid Communications, 44(16).
  Ihlenburg, Ramona B. J.; Petracek, David; Schrank, Paul; Davari, Mehdi D.; Taubert, Andreas & Rothenstein, Dirk
  
• Tidying up the conformational ensemble of a disordered peptide by computational prediction of spectroscopic fingerprints. Chemical Science, 14(32), 8483-8496.
  Michaelis, Monika; Cupellini, Lorenzo; Mensch, Carl; Perry, Carole C.; Delle, Piane Massimo & Colombi, Ciacchi Lucio