Funktionelle Grenzflächenadditive als Energieventile in Partikel-basierten Gradientenstrukturen aus organisch-anorganischen Perowskitphasen
Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Das übergeordnete Ziel des Projekts war es, einen Einstieg in Halbleitermaterialien mit adaptiven Eigenschaften zu gewährleisten. Zwar ist es möglich die Eigenschaften eines Halbleiters (z.B. Bandlücke, Ladungsträgertransport, etc.) durch entsprechende Anpassungen bei der Herstellung des Materials einzustellen, in der Folge ändern sich die Eigenschaften aber nicht mehr. Für zahlreiche Anwendungen, wäre es sehr attraktiv, wenn man die Eigenschaften im Nachhinein und möglichst noch reversibel ändern könnte. Denken wir beispielsweise an eine Solarzelle, dessen Halbleiter im Laufe eines Tages die Bandlücke verändern könnte. Die Grundidee des Projekts bestand darin, molekulare Schalter in die Schichten von 2-dimensionalen Perowskitmaterialien einzubauen. Ausgelöst durch einen äußeren Stimulus sollte zunächst der molekulare Schalter reagieren, was dann eine Änderung der Eigenschaften von zentralen optoelektronischen Eigenschaften nach sich zieht. Wir haben uns im Projekt zunächst mit optischen Schaltern auseinandergesetzt, die durch Licht ausgelöst werden können. Azobenzolmoleküle, als eines der prominentesten Beispiele für optische Schalter, konnten erfolgreich in hybride Perowskite integriert werden. Jedoch haben die Untersuchungen an diesen Materialien gezeigt, dass die Schaltung von Molekülen unterdrückt wird, wenn diese sich in den Schichten befinden. Der Grund ist, dass die durch den optischen Reiz eingebrachte Energie schneller in den Halbleiter abfließt als die Schaltung benötigt, die mit einer konformativen Umlagerung verbunden wäre. Azobenzolderivate sind somit für das Konzept der adaptiven Halbleiter ungeeignet. Um die erwähnten konformativen Änderungen auszuschließen, haben wir uns Redoxaktiven Molekülen als Schalter zugewendet. Verbindungen, die Ferrocen enthalten, wurden zur Synthese der hybriden Perowskite erfolgreich verwendet und so bisher unbekannte Materialien erhalten werden. Die Ferroceneinheiten können oxidiert werden und in Abhängigkeit davon, wie viele der oxidierten Spezies erzeugt werden, ändern sich die Eigenschaften des Halbleiters. Bei niedrigen Konzentrationen kommt es lediglich zu einer p-Dotierung. Wird jedoch eine kritische Dichte überschritten, schaltet das gesamte Material. Die Bandlücke verkleinert sich signifikant und es kommt zu einem Wechsel von einem indirekten zu einem direkten Halbleiter. Durch die von uns als "Ferrovskite" benannte Klasse von neuen Materialien konnte somit ein entscheidender Schritt zu adaptiven Halbleitern getan werden.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
-
Dissertation, Leibniz-Universität Hannover. Functional surfactants as energy valves in gradient structures of organic-inorganic perovskite structures.
N. Fillafer
-
Interfacial charge transfer processes in 2D and 3D semiconducting hybrid perovskites: azobenzene as photoswitchable ligand. Beilstein Journal of Nanotechnology, 11, 466-479.
Fillafer, Nicole; Seewald, Tobias; Schmidt-Mende, Lukas & Polarz, Sebastian
-
Design of Active Defects in Semiconductors: 3D Electron Diffraction Revealed Novel Organometallic Lead Bromide Phases Containing Ferrocene as Redox Switches. Advanced Functional Materials, 32(24).
Fillafer, Nicole; Kuper, Henning; Schaate, Andreas; Locmelis, Sonja; Becker, Joerg August; Krysiak, Yaşar & Polarz, Sebastian
