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Untersuchung des ionischen Ladungstransports und der molekularen Reorientierungen in stark eutektischen Lösungsmitteln mittels dielektrischer Spektroskopie und Kernspinresonanz

Fachliche Zuordnung Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
Experimentelle Physik der kondensierten Materie
Förderung Förderung von 2020 bis 2024
Projektkennung Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 444797029
 
Erstellungsjahr 2024

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Elektrolyte, in denen Ionen den elektrischen Strom tragen, sind wesentliche Bestandteile von Batterien, Brennstoffzellen oder Superkondensatoren, wie für die nachhaltige Energieversorgung von morgen benötigt. Die Weiterentwicklung solcher Geräte erfordert die Suche nach Elektrolyten mit verbesserten Eigenschaften. Vielversprechende Kandidaten sind tiefeutektische Lösungsmittel (englisch: deep eutectic solvents, DESs), d.h. Mehrkomponentensysteme aus Salzen und wasserstoffbrückenbildenden Molekülen. DESs sind herkömmlichen Elektrolyten, z. B. in Bezug auf Umweltfreundlichkeit, geringere Entflammbarkeit und Kosten überlegen. In ihnen existiert ein „Zoo“ von Translations- und Rotationsbewegungen der verschiedenen Teilchenarten (geladene symmetrische und asymmetrische Ionen und neutrale Moleküle). Die Entwicklung anwendbarer DESs erfordert ein besseres Verständnis der Ionenbewegungen in ihrer komplexen Umgebung. Um dieses Ziel zu erreichen, haben wir eine Kombination experimenteller Methoden (dielektrische Spektroskopie, kernmagnetische Resonanz und Rheologie) eingesetzt und geklärt, wie die unterschiedlichen Dynamiken in diversen DESs koppeln und wie sich dies auf die technisch relevante Ionenleitfähigkeit auswirkt. Darüber hinaus erforschten wir den normalerweise in diesen Materialien auftretenden Glasübergang und dessen Auswirkung auf die Leitfähigkeit. In den untersuchten DESs fanden wir komplexe Zusammenhänge mit unterschiedlichen Kopplungen der verschiedenen Teilchenbewegungen. Systematische Untersuchungen verwandter DESs zeigten, wie die Wasserstoffbrückenbindungsmuster diese Ergebnisse beeinflussen. Mit der Magnetresonanz konnten wir die Dynamik der verschiedenen Komponenten innerhalb der DESs selektiv untersuchen. In DESs ist eine hohe Mobilität von kleinen Ionen wie Lithium für technische Anwendungen erforderlich. Mit dielektrischer und mechanischer Spektroskopie untersuchten wir DESs, die entweder große oder sehr kleine Mengen an Lithiumsalz enthielten. Im Allgemeinen zeigte sich, dass die Li-Ionen stark wechselwirken, was die Ionendynamik verlangsamt. Daher erwiesen sich DESs mit geringen Mengen an Lithiumsalz als vorteilhaft, auch im Hinblick auf die relativ hohen Kosten und die Kritikalität von Lithium. Für mehrere DESs konnten wir eine Verbesserung der Lithiummobilität relativ zu Erwartungen für ein in einem viskosen Medium diffundierenden Teilchen feststellen, ein für Anwendungen vielversprechender Effekt. Wir untersuchten auch als Elektrolyte in Zink-Ionen-Batterien vorgeschlagene ZnCl2-basierte DESs und zeigten auf, wie deren Leitfähigkeit bei Raumtemperatur optimiert werden kann. Da DESs oft Restwasser enthalten, erforschten wir dessen Einfluss. Die Eigenschaften der DESs ändern sich jedoch selbst bei mäßiger Hydratation kaum. Darüber hinaus stellten wir fest, dass die Niedrigtemperatur-Glasbildung die Ionenleitfähigkeit von DESs selbst bei Raumtemperatur stark beeinflussen kann. Insgesamt tragen unsere systematischen Untersuchungen zum Einfluss der genannten Faktoren auf die Leitfähigkeit von DESs und das daraus resultierende bessere Verständnis der Ionenbewegungen dazu bei, den Weg für die Entwicklung neuer DES-basierter Elektrolyte zu ebnen.

Projektbezogene Publikationen (Auswahl)

 
 

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