Toplogisches Design von defektreichen Graphen-basierten Substraten zur Anwendung in der Einzelatom Katalyse
Theoretische Chemie: Moleküle, Materialien, Oberflächen
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Das Ziel dieses Projekts war die Synthese eines defektreichen Graphen-basierten Substrates für Anwendungen in der Einzelatomkatalyse. Die Synthese erfolgte durch Kopplung von defekt-ähnlichen molekularen Präkursoren unter wohldefinierten Vakuumbedingungen. Zur Unterstützung der experimentellen Arbeiten wurden zunächst theoretische Untersuchungen über die Wechselwirkung zwischen molekularen Präkursoren und Metalloberflächen durchgeführt. Anschließend wurde die Adsorption eines ausgewählten Präkursormoleküls, welches das Strukturelement eines häufigen Graphendefektes enthält, auf verschiedenen Kupferoberflächen untersucht. In diesem Zusammenhang war die Bestimmung der Adsorptionshöhe mit der Methode der stehenden Röntgenwellen das wichtigste Ergebnis. Im Folgenden wurde eine neuartige Synthesemethode entwickelt, um wohldefiniert defektarmes Graphen auf einer Kupferoberfläche herzustellen. Diese neue Methode ist ausgezeichnet durch die Kombination einer niedrigen Synthesetemperatur mit gut kontrollierten und extrem sauberen Bedingungen. Das so enthaltene defektarme Graphene wurde zur ersten verlässlichen Bestimmung der Adsorptionshöhe von Graphen auf Cu(111) verwendet, wobei Messungen mittels der Methode der stehenden Röntgenwellen mit modernen Dichtefunktionalrechnungen verglichen wurden. Die gleiche, gut kontrollierbare Synthesemethode wurde anschließend verwendet, um bei niedrigerer Temperatur defektreiches Graphen herzustellen. Nachfolgend wurde die Struktur und die elektronischen Eigenschaften des defektreichen Graphens mit verschiedenen experimentellen Methoden untersucht, und mit Hilfe von Rechnungen interpretiert. Die geplante Anwendung des defektreichen Graphens als Substrat in der Einzelatomkatalyse konnte innerhalb des Projekts aus Zeitgründen nicht weiter verfolgt werden. Eine erfreuliche Erweiterung des Projekt war dahingegen die Ausweitung der Synthese auf ein polykristallines Kupfersubstrat. Dieser Substratwechsel ermöglichte die Herstellung von freistehendem defektreichem Graphen, wodurch weitreichende Anwendungsmöglichkeiten ermöglicht werden.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Using polycyclic aromatic hydrocarbons for graphene growth on Cu(111) under ultra-high vacuum. Applied Physics Letters, 121(19).
Klein, Benedikt P.; Stoodley, Matthew A.; Edmondson, Matthew; Rochford, Luke A.; Walker, Marc; Sattler, Lars; Weber, Sebastian M.; Hilt, Gerhard; Williams, Leon B. S.; Lee, Tien-Lin; Saywell, Alex; Maurer, Reinhard J. & Duncan, David A.
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Characterizing Molecule–Metal Surface Chemistry with Ab Initio Simulation of X-ray Absorption and Photoemission Spectra. The Journal of Physical Chemistry C, 127(4), 1870-1880.
Hall, Samuel J.; Klein, Benedikt P. & Maurer, Reinhard J.
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Probing the role of surface termination in the adsorption of azupyrene on copper. Nanoscale, 16(11), 5802-5812.
Klein, Benedikt P.; Stoodley, Matthew A.; Morgan, Dylan B.; Rochford, Luke A.; Williams, Leon B. S.; Ryan, Paul T. P.; Sattler, Lars; Weber, Sebastian M.; Hilt, Gerhard; Liddy, Thomas J.; Lee, Tien-Lin; Maurer, Reinhard J. & Duncan, David A.
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Structure of Graphene Grown on Cu(111): X-Ray Standing Wave Measurement and Density Functional Theory Prediction. Physical Review Letters, 132(19).
Stoodley, Matthew A.; Rochford, Luke A.; Lee, Tien-Lin; Klein, Benedikt P.; Duncan, David A. & Maurer, Reinhard J.
