Partikelsynthese in gepulsten Plasmen

• Antragsteller: Professor Dr.-Ing. Wolfgang Peukert
• Fachliche Zuordnung: Chemische und Thermische Verfahrenstechnik
• Förderung: Förderung von 2002 bis 2008
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 5360983

• Erstellungsjahr: 2008

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Im Rahmen dieses Forschungsvohabens wurde die Partikelsynthese in gepulsten Plasmen untersucht. Dazu wurde ein gepulster Plasmareaktor konzipiert, aufgebaut und in Betrieb genommen. Zur Charakterisierung der in einem gepulsten Plasma möglichen Zustände wurden außerdem verschiedene Messtechniken entwickelt und eingerichtet. Gepulste Plasmen zeichnen sich durch hohe Ladungsdichten und hohe Temperaturgradienten aus. Ziel des Vorhabens war es daher zu untersuchen, ob das Verfahren die Möglichkeit bietet, durch rasche Unterdrückung der Brownschen Bewegung besonders feine Partikeln zu erzeugen und ob darüber hinaus möglicherweise die Chance besteht, durch elektrostatische Aufladung der Partikeln Partikel-Partikel-Wechselwirkungen als zusätzlichen Parameter zur Steuerung der Partikelbildungskinetik einzusetzen. Dazu wurden sowohl die Plasma- und Entladungszustände als auch die Partikeleigenschaften in Abhängigkeit der Prozessvariablen systematisch untersucht. Es zeigte sich, dass der Einfluss der Prozessvariablen auf die Eigenschaften des Plasmas sehr groß ist, während die Eigenschaften der Partikeln auch bei stark geänderten Entladungszuständen allenfalls moderat variieren. Im gepulsten Plasma konnten überraschender Weise keine auffällig kleinen Partikeln erzeugt werden. Da der Wärmeübergang hauptsächlich durch Wärmestrahlung bestimmt wird, nehmen die Temperaturgradienten in der Plasmaquench schnell ab; außerdem sind die Temperaturprofile im für Partikelentstehung und Wachstum relevanten Bereich weitgehend gleich. Für diese Beobachtungen ist möglicherweise auch der nach dem Erlöschen des Plasmas schnell stattfindende Abbau freier Ladungen verantwortlich. Um den Ladungsabbau und den Entstehungsprozess der Partikeln besser verstehen zu können, wurde ein Simulationsmodell entwickelt und in Parsival, einem kommerziellen Solver zum Lösen von Integro-Differentialgleichungssystemen implementiert. Nach umfangreichen Anfangsvalidierungen des Codes wurden zunächst die Mechanismen Keimbildung und Wachstum und der Einfluss der Partikelstruktur auf die Agglomerationskinetik untersucht. Dabei konnte gezeigt werden, dass die frei zugängliche Oberfläche der Partikeln und die Oberflächenenergie Partikelentstehung und Wachstum erheblich beeinflussen und dass die Berücksichtigung der Entwicklung der fraktalen Dimension in vielen Fällen starke Auswirkungen auf die Agglomerationskinetik hat und daher von Bedeutung ist. Die gewonnenen Ergebnisse wurden im Rahmen mehrerer Publikationen veröffentlicht. Untersuchungen des Ladungsabbaus zeigen, dass die freien Ladungen bereits vor dem Entstehen der ersten Partikeln durch Rekombination rasch abgebaut werden. Ein weiteres wichtiges Ergebnis ist die Erkenntnis, dass nur ein sehr geringer Anteil der nanofeinen Partikeln elektostatisch aufgeladen wird, so dass Partikel-Partikel-Wechselwirkungen in diesem Größenbereich nicht zur Steuerung der Kollisionskinetik und der Wachstumskinetik eingesetzt werden können. Kurzzeitige Aufladungen dieser Partikeln führen jedoch zu einem verstärkten Ladungsabbau durch Rekombination an der Partikeloberfläche. Erst ab einer Größe von etwa 30 nm lassen sich Partikeln in signifikantem Umfang aufladen, woraus sich möglicherweise ein Potenzial zur Steuerung der Aggregatstruktur ergibt.

Projektbezogene Publikationen (Auswahl)

• (2003). A new pulsed plasma arc device for aerosol generation. J. Aerosol Sci. 34, Suppl. 1, S247-S248
  Artelt, C.; Rott, M.; Peukert, W.; Bolt, H.
  
• (2003). Modelling Aerosol Processes with Evolving Fractal Behaviour. J. Aerosol Sci. 34, Suppl. 1, S53-S54
  Artelt, C., Schmid, H.-J.; Peukert, W.
  
• (2003). On the Relevance of Accounting for the Evolution of the Fractal Dimension in Aerosol Process Simulations. J. Aerosol Sci. 34, 5, 511-534
  Artelt, C.; Schmid, H.-J.; Peukert, W.
  
• (2003). Structural effects on modelling relevant nucleation and growth processes during aerosol generation. J. Aerosol Sci. 34, Suppl. 1, S877-S878
  Artelt, C.; Schmid, H.-J.; Peukert, W.
  
• (2004). Aerosol generation in a pulsed plasma arc device. AIChE Annual Meeting, 07.-12.11.2004, Austin, Texas, USA
  Artelt, C.; Rott, M.; Peukert, W.; Höschen, T.; Bolt, H.
  
• (2004). Experimental investigation of hypervelocity plasma jets generated with a coaxial arc device. 12th Symposium on Electromagnetic Launch Technology, art. no. B-15, 100-105
  Rott, M.; Artelt, C.; Höschen, T.
  
• (2004). Experimental Investigation of Hypervelocity Plasma Jets Generated with a Coaxial Arc Device. Proc. 12th EML Symp., 25.-28.05.2004, Snowbird, Utah, USA
  Rott, M.; Artelt, C.; Höschen, T.
  
• (2004). Modelling titania formation at typical industrial process conditions: Effect of structure and material properties on relevant growth mechanisms. Proc. PBM 2004, 05. - 07.05.2004, Valencia, Spain
  Artelt, C.; Schmid, H.-J.; Peukert, W.
  
• (2004). On the relevance of aggregate structure in population balance modelling of aerosol generation and growth processes. Proc. PARTEC 2004, 16.-18.03.2004, Nueremberg, Germany
  Artelt, C.; Schmid, H.-J.; Peukert, W.
  
• (2004). Particle charging and coagulation during aerosol formation. AIChE Annual Meeting, 07.-12.11.2004, Austin, Texas, USA
  Artelt, C.; Schmid, H.-J.; Saxena, A.; Peukert W.
  
• (2005). Experimental Investigation of Hypervelocity Plasma Jets Generated with a Coaxial Arc Device. IEEE Transactions on Magnetics 41(1), 220-225
  Rott, M.; Artelt, C.; Höschen, T.
  
• (2005). Numerische und experimentelle Untersuchungen zur Partikelsynthese in gepulsten Plasmen. Universität Erlangen-Nürnberg. Dissertation
  Artelt, C.
  
• (2005). On the impact of accessible surface and surface energy on particle formation and growth from the vapour phase. J. Aerosol Sci. 36(2), 147-172
  Artelt, C.; Schmid, H.-J.; Peukert, W.
  
• (2005). Spektroskopische Untersuchungen an Kurzzeitplasmen zur Partikelsynthese. 12. Bundesdeutsche Fachtagung Plasmatechnologie, 21.- 23.03.2005, Braunschweig, Germany
  Höschen, T.; Behringer, K.; Artelt, C.; Rott, M.
  
• (2006) Evolution of the fractal dimension for simultaneous coagulation and sintering, Chem. Eng. Sci. 61 (1) 293-305
  Schmid H., Al-Zaitone B., Artelt C., Peukert W.
  
• (2006). Modelling titania formation at typical industrial process conditions: effect of surface shielding and surface energy on relevant growth mechanisms. Chem. Eng. Sci. 61 (1) 18-32
  Artelt, C.; Schmid, H.-J.; Peukert, W.
  
• (2007). Application of Population Balance Models in Nanotechnology. 3rd International Conference on Population Balance Modelling, 19.-21.09.2007, Quebec, Canada
  Peukert W
  
• (2008). Particle Generation in Pulsed Plasmas, Plasma Devices and Operations. 2008
  C. Artelt C.; Rott M.; Peukert W.; Höschen T.; Behringer K.; Bolt H.