Verwendung neuer mesoporöser Kohlenstoffmolekularsiebe als Katalysatorträger in der selektiven Flüssigphasenoxidation
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Ein wesentlicher Schwerpunkt der Arbeiten war die direkte Synthese metallhaltiger Kohlenstoffe und ihre Testung als Katalysatoren in der selektiven Oxidation von Glukose. Trotz hoher Kalziniertemperaturen von 800°C konnten Platin-Katalysatoren mit verhältnismäßig kleinen Metallpartikeln hoher Stabilität präpariert werden. Die Größe der Metallpartikel hängt offenbar von der Zusammensetzung der Precursorlösung und dem damit verbundenem Infiltrationsvermögen ab. Jedoch sollte auch das komplexe Wechselspiel verschiedener Teilprozesse beim Kalzinieren wie Karbonisierung, Kohlenstoffaustrag sowie die Reduktion, das Kristallwachstum und das Agglomerieren der Metallkomponente betrachtet werden. Untersuchungen hierzu stehen noch aus und könnten Gegenstand eines weiterführenden Projektes sein. Durch die Zusammensetzung der Metall/Kohlenstoffprecursorlösung lässt sich offenbar die Tiefe der Templatinfiltration beeinflussen. Damit könnte die Verteilung einer Aktivkomponente im Katalyasatorkorn beeinflussbar und somit ein sein gezielter Aufbau von Katalysatorsystemen möglich sein. Durch das Einbetten von Platinpartikeln in die Kohlenstoffmatrix konnte das leaching-Verhalten von Katalysatoren verbessert werden. Bedeutsam ist in diesem Zusammenhang, dass es, im Vergleich mit herkömmlich präparierten Katalysatoren, zu keiner Verringerung der Aktivität der Katalysatoren kam. Die Verringerung der Menge an zugänglichen katalytischen Zentren durch Einbetten des Metalls in die Wand des Trägers wird offenbar durch ein verbessertes Stofftransportverhalten kompensiert. Die direkte Synthese goldhaltiger Kohlenstoffe mit kleinen Metallpartikelgrößen gelang nicht, da Gold unter den angewandten Kalzinierungsbedingungen zum Agglomerieren neigt. Eine Lösung dieses Problems könnte in der simultanen Umsetzung von Gold-Kohlenstoff- und Silikatprecursor bestehen, da hierbei Gold durch Silikat eingekapselt und somit stabilisiert werden könnte. Derartige Untersuchungen stehen noch aus.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Comparative Studies of the Templated Synthesis of Porous Carbon Materials. 17. Deutsche Zeolithtagung, Gießen 2005
Olaf Klepel, Arnd Garsuch, Kerstin Böhme, W.D. Einicke, H. Papp
- Comparative Studies of the Templated Synthesis of Porous Carbon Materials. Stud. Surf. Sci. Catal. 158 A (2005) 469-476
O. Klepel, K. Böhme, A. Garsuch
- Some aspects of the direct synthesis of noble metal containing carbons by template assisted routes. Catal. Comm. 7/12 (2006) 952-956
O. Klepel, K. Böhme, T. Schaefer
- Template assisted preparation of noble metal containing carbons. 18. Deutsche Zeolithtagung, Hannover, 2006
K. Böhme, O. Klepel
- Templated synthesis of noble metal containing carbons. 39. Treffen Deutscher Katalytiker, Weimar 2006
K. Böhme, O. Klepel
- Beiträge zur templatgestützten Synthese von Kohenstoffmaterialien. Habilitation, 2007
O. Klepel
- Oxidation of glucose using template assisted synthesized carbons as catalyst support. 19. Deutsche Zeolithtagung, Leipzig, 2007
O. Klepel, K. Dänhardt, J. Scholz, K. Böhme, C. Breitkopf, O. Hinrichsen, G. Kalies, R. Rockmann
- Oxidation von Glukose an edelmetallhaltigen Kohlenstoffen. 40. Treffen Deutscher Katalytiker, Weimar 2007
O. Klepel, K. Dänhardt, K. Böhme, J. Scholz, C. Breitkopf, O. Hinrichsen
- Several ways to produce porous carbon monoliths by template assisted routes. Mater. Lett. 61 (2007) 2037-2039
O. Klepel, H. Strauß, A. Garsuch, K. Böhme
- Synthese und Charakterisierung edelmetall-dotierter Kohlenstoffträgerkatalysatoren. 40. Treffen Deutscher Katalytiker, Weimar 2007
K. Böhme, O. Klepel, K. Dähnhardt, J. Scholz, C. Breitkopf
- Synthesis of porous carbon monoliths by template assisted routes. 19. Deutsche Zeolithtagung, Leipzig, 2007
O. Klepel, H. Strauß, A. Garsuch, K. Böhme, R. Rockmann, G. Kalies
- Template assisted synthesized carbons as catalyst support for glucose oxidation. Europacat VIII, Turku, 2007
O. Klepel, K. Dänhardt, J. Scholz, K. Böhme, C. Breitkopf, O. Hinrichsen, G. Kalies, R. Rockmann
